Nghiên cứu bằng mô phỏng động lực học phân tử về ảnh hưởng của quá trình làm lạnh và tính ổn đinh nhiệt của vât liệu penta - Silicene

 TẠP CHÍ KHOA HỌC 
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH 
Tập 16, Số 9 (2019): 309-322 
HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF EDUCATION 
JOURNAL OF SCIENCE 
Vol. 16, No. 9 (2019): 309-322 
ISSN: 
1859-3100  Website:  
309 
Bài báo nghiên cứu 
NGHIÊN CỨU BẰNG MÔ PHỎNG ĐÔṆG LỰC HOC̣ PHÂN TỬ 
 VỀ ẢNH HƯỞNG CỦA QUÁ TRÌNH LÀM LẠNH 
VÀ TÍNH ỔN ĐIṆH NHIỆT CỦA VÂṬ LIÊỤ PENTA-SILICENE* 
Huỳnh Anh Huy1*, Nguyễn Trường Long1, Trương Quốc Tuấn2, 
Lê Thị Phúc Lộc2, Ông Kim Lẹ2, Nguyễn Hoàng Giang3,4, Võ Văn Hoàng5 
1 Bộ môn Sư phạm Vật lí – Khoa Sư phạm, Trường Đại học Cần Thơ 
2 Bộ môn Vật lí – Khoa Khoa học Tự nhiên, Trường Đại học Cần Thơ 
3 Phòng Thí nghiệm Vật lí tính toán, Trường Đại học Bách khoa – ĐHQG TPHCM 
4 Nhóm nghiên cứu Tính toán Vật lí-Vật liệu – Viện Tiên tiến về Khoa học Vật liệu, Trường Đại học Tôn Đức Thắng 
5Khoa Khoa học Ứng dụng – Trường Đại học Tôn Đức Thắng 
*Tác giả liên hệ: Huỳnh Anh Huy – Email: hahuy@ctu.edu.vn 
Ngày nhận bài: 19-02-2019; ngày nhận bài sửa: 25-3-2019; ngày duyệt đăng: 11-4-2019 
TÓM TẮT 
Nghiên cứu được thực hiện trên các mô hı̀nh 2 chiều của vâṭ liêụ penta-silicene thu được 
qua quá trình nén dưới áp suất cao từ traṇg thái vô điṇh hı̀nh. Phương pháp mô phỏng động lực 
học phân tử được áp dụng cho quá trình làm lạnh từ 1000 K đến 300 K, sau đó được hồi phục theo 
thời gian (ủ nhiệt). Cấu trúc và tính chất nhiệt động của các mô hình được phân tích qua hàm phân 
bố xuyên tâm, phân bố số phối vị, góc liên kết, số vòng liên kết, khoảng cách giữa các nguyên tử, 
năng lượng và nhiệt dung riêng. Kết quả cho thấy, quá trình làm lạnh chậm đã làm tăng cường cấu 
trúc tinh thể của vật liệu. Sự ổn định nhiệt của mô hình cũng được chứng tỏ, vật liệu penta-silicene 
có thể được điều khiển bằng áp suất để có được cấu trúc theo ý muốn. Qua đó, nghiên cứu cho thấy 
đươc̣ khả năng áp duṇg vào thưc̣ tế của việc chế tạo vâṭ liêụ 2 chiều này. 
Từ khóa: vật liệu penta-silicene, tác động của làm lạnh, tính ổn định nhiệt, vật liệu mật độ cao. 
1. Phần mở đầu 
Trong công nghệ vật liệu mới hiện nay, các nhóm vật liệu hai chiều là một trong 
những đối tượng nghiên cứu mới mẻ và thu hút sự chú ý của nhiều nhà khoa học. Với sự 
chế tạo thành công vật liệu graphene 2 chiều dựa trên những tính toán lí thuyết, nhiều dạng 
vật liệu đơn lớp nguyên tử và các hợp chất 2 chiều tương tự đã được tìm ra (Lay, 2015). 
Vật liệu silicon là dạng vật liệu phổ biến nhất trong ngành công nghệ bán dẫn và việc chế 
tạo thành công dạng 2 chiều của các nguyên tử silicon (được gọi là silicene) mang đến 
Cite this article as: Huynh Anh Huy, Nguyen Truong Long, Truong Quoc Tuan, Le Thi Phuc Loc, Ong Kim 
Le, Nguyen Hoang Giang, & Vo Van Hoang (2019). A molecular dynamics study of the cooling effect and 
thermal stability on monolayer of Penta-Silicene. Ho Chi Minh City University of Education Journal of 
Science, 16(9), 309-322. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
310 
nhiều tiềm năng lớn trong việc phát triển thế hệ bán dẫn mới (Tao et al., 2015; Vogt et al., 
2012). Silicene có dạng lưới tổ ong tương tự như graphene, tuy nhiên cấu trúc của silicene 
không phẳng mà có độ nhấp nhô (buckling) rất khác biệt. Ngoài ra, silicene cũng có toàn 
bộ các ưu điểm của vật liệu silicon dạng khối như đặc tính về cấu hình electron, ái lực đẳng 
hướng và có thể dễ dàng được đưa vào việc chế tạo trong thực tế do sự tương thích với 
công nghiệp bán dẫn hiện hành. Đó là lí do tại sao silicene đang thu hút sự nghiên cứu của 
thế giới và hiện chúng ta đã tìm ra nhiều đặc tính ưu việt trong ứng dụng về vật liệu sắt từ, 
bán kim loại, hiệu ứng Hall lượng tử, từ trở khổng lồ, quang điện tử, điện tử spin và vật 
liệu siêu dẫn (Jose, & Datta, 2011; Liu, Feng, & Yao, 2011; Rachel, & Ezawa, 2014; Zhao, 
2016). Với hi vọng là vật liệu thay thế silicon dạng khối, silicene sẽ là cánh cổng dẫn đến 
các linh kiện điện tử ở cấp độ nano. Từ đó, cấu trúc 2 chiều dạng nhấp nhô của silicene và 
các cấu hình dựa trên Si như SiC, silicene 2 lớp, silicene có sai hỏng... đã được tìm hiểu 
qua các nghiên cứu vật lí tính toán và thực nghiệm (Kara et al., 2012; Oughaddou, 2015; 
Mas-Ballesté, Gómez-Navarro, Gómez-Herrero, & Zamora, 2011). 
Dạng cấu trúc không ổn định 2 chiều của silicene gắn liền với vật liệu vô định hình 
và chất lỏng làm lạnh nhanh hiện đã được một số nghiên cứu khẳng định về mặt lí thuyết 
và thực nghiệm (Gao, & Zhao, 2012; Vo, & Nguyen, 2016; Liu, Gao, & Zhao, 2014; Xu et 
al., 2014). Thông qua mô phỏng MD với hàm thế tương tác Stillinger-Weber (SW), dạng 
vô định hình của silicene được tìm ra ứng với tốc độ làm lạnh sK /102 13 trong một 
công bố của Vo và Nguyen (2016). Kết quả đó đã cho thấy được cấu trúc vô định Hình 2 
chiều của silicene rất phức tạp gồm nhiều dạng vòng liên kết chủ yếu từ vòng 3 đến vòng 
6. Ngoài ra, một nghiên cứu của Deb et al. (2001) đã cho thấy sự chuyển pha của silicene 
vô định hình do tác động của áp suất giữa pha mật độ thấp và pha mật độ cao kèm theo 
chuyển pha lỏng-vô định hình ở khoảng 900K đến 1300K. Gần đây, nghiên cứu bằng 
phương pháp mô phỏng MD về quá trình nén đẳng nhiệt của các dạng cấu trúc không ổn 
định hai chiều của Silic đã cho thấy sự xuất hiện của dạng silicene chỉ gồm vòng 5 (penta-
silicene) và chỉ gồm vòng 4 (tetra-silicene) (Huynh et al., 2019). Tính toán này cũng chỉ ra 
mối quan hệ bất thường trong giản đồ pha của vật liệu hai chiều có mật độ cao, điều này đã 
được đề nghị trong các nghiên cứu về chuyển pha làm lạnh nhanh – rắn của nước (Gao, 
Giovambattista, & Sahin, 2018; Raju, Duin, & Ihme, 2018). Dựa vào các kết quả được nói 
đến ở trên, mục tiêu của công bố này là làm rõ hơn về cấu trúc penta-silicene khi được làm 
lạnh để đánh giá về khả năng ổn định của vật liệu này ở vùng nhiệt độ thấp và theo thời gian. 
Kết quả nghiên cứu này sẽ góp phần làm rõ hơn về tác động của quá trình làm lạnh lên vật 
liệu 2 chiều và đánh giá tính khả thi của vật liệu penta-silicene vào ứng dụng thực tế. 
2. Phương pháp nghiên cứu 
Dựa vào kết quả của nghiên cứu đã công bố về quá trình chuyển pha dưới tác động 
của áp suất thu được mô hình penta-silicene (Huynh et al., 2019), hai dạng mô hình penta-
silicene gồm 10.000 nguyên tử được chọn ở hai cấp độ nén khác nhau: Mô hình áp suất 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
311 
thấp ở p = 57GPa (áp suất chuyển pha tìm được ở công bố trên) và mô hình áp suất cao 
p = 110GPa. Các mô hình đều được nén ở cùng nhiệt độ T = 1000K. Sau đó, chúng tôi áp 
dụng quá trình làm lạnh đẳng tích với tốc độ chậm để thu được các mô hình ở nhiệt độ 
T = 300K. Cuối cùng, các mô hình được hồi phục trong thời gian t = 10ns tương ứng với 
quá trình ủ nhiệt để khảo sát tính ổn định theo thời gian. Các quá trình trên được tóm tắt 
trong sơ đồ ở Hình 1. 
Hình 1. Sơ đồ giải thích phương pháp khảo sát tác động làm lạnh 
 và tính ổn định của mô hình silicene 
Hàm thế tương tác Si-Si được sử dụng trong phương pháp MD là thế Stillinger–
Weber (Stillinger, & Weber, 1985) có dạng tương tác cặp và tương tác ba nguyên tử như 
công thức: 
2 3 ij( ) . ( , r , ) ij ij ik k
i j i i j i k j
U U r U r 
   (1) 
Chi tiết về thế tương tác Stillinger–Weber (SW) trên đã được trình bày trong các 
nghiên cứu trước đây về silicene (Vo, 2014, 2016; Nguyen et al., 2018). Cần chú ý rằng thế 
SW được dùng phổ biến trong các nghiên cứu mô phỏng MD về sự chuyển pha lỏng – lỏng 
của silicon lỏng làm lạnh nhanh, chuyển pha mật độ của silicon vô định hình cho kết quả 
phù hợp với thực nghiệm quang phổ Raman và mô phỏng Monte Carlo (Mcmillan, Wilson, 
Daisenberger, & Machon, 2005; Vasisht, Saw, & Sastry, 2011). Biên tuần hoàn (PBCs) 
được áp dụng vào hai biên theo hướng trục x và y trong khi theo hướng trục z thì biên cứng 
phản xạ đàn hồi được áp dụng. 
Quá trình mô phỏng MD được tính toán dựa trên việc giải số trong điều kiện NVT. 
Nhiệt độ của hệ được điều chỉnh qua vận tốc của các nguyên tử trong hệ và thuật toán 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
312 
Verlet. Phần mềm mô phỏng là LAMMPS (Plimpton, 1995), phần mềm tính toán là 
ISAACS với điều kiện "đường cực tiểu" được áp dụng cho tính toán số vòng (Le Roux, & 
Petkov, 2010). Bán kính cắt được chọn là rcutoff = 2.85 Å để áp dụng cho tính toán số phối 
vị, phân bố góc liên kết, khoảng cách nguyên tử. Giá trị trên được xác định bằng vị trí của 
cực tiểu đầu tiên trong hàm phân bố xuyên tâm (RDF) của các mô hình sau khi được nén. 
Cấu hình 2 chiều của các mô hình được biểu diễn bằng phần mềm VMD (Humphrey, 
Dalke, & Schulten, 1996) và các kết quả đều được thực hiện 2 lần độc lập và lấy trung bình 
để tăng độ chính xác. 
3. Kết quả và thảo luận 
3.1. Tính chất nhiệt động học của vật liệu penta-silicene trong quá trình làm lạnh 
Hình 2. Sự phụ thuộc của năng lượng và nhiệt dung riêng đẳng tích Cv 
vào nhiệt độ ở hai mô hình áp suất cao và áp suất thấp 
Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của năng lượng toàn phần và ước tính giá trị nhiệt dung 
riêng của hệ trong quá trình làm lạnh ở điều kiện áp suất cao được thể hiện ở Hình 2. Đồ 
thị cho thấy sự suy giảm tuyến tính của năng lượng toàn phần theo nhiệt độ một cách bình 
thường. Năng lượng của hệ ở áp suất cao có giá trị cao hơn nhờ vào năng lượng dư thừa 
của enthalpy. Tuy nhiên, trong khi nhiệt dung riêng của mô hình ở áp suất thấp không có 
sự biến động quá bất thường (giảm sau đó dao động nhẹ) thì mô hình nhiệt độ lại có sự 
tăng rõ rệt của nhiệt dung riêng theo nhiệt độ. Sự tăng giá trị này rất đáng chú ý vì thông 
thường nhiệt dung riêng của hệ rắn và lỏng sẽ giảm hoặc giữ không đổi khi nhiệt độ giảm. 
Trên thực tế, tính chất bất thường này được tìm thấy ở các vật liệu không ổn định như chất 
lỏng làm lạnh nhanh và vô định hình (Caupin, 2015; Corsini et al., 2015; Köster A., 
Mausbach, Vrabec, 2017; Morsali, 2014). Ở trạng thái mật độ cao, nước lỏng và vô định 
hình đã thể hiện kết quả tương tự về nhiệt dung riêng (Bolmato, Brazhkin, & Trachenko, 
2013; Cranford, 2016). Điều đó có nghĩa là mặc dù có cấu trúc tinh thể, một số tính chất 
của hệ vô định hình vẫn có liên hệ trực tiếp với vật liệu penta-silicene. Ước tính nhiệt dung 
riêng của penta-silicene là CV = 1284 J/K.kg ở nhiệt độ T = 314K, p = 82GPa và CV = 902 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
313 
J/K.kg ở T = 302K, p = 16 GPa. Giá trị lớn hơn của nhiệt dung riêng liên quan đến điều 
kiện áp suất cao có điểm tương đồng với kết quả của quá trình kéo giãn vật liệu graphene 
(Ma et al., 2012). 
Hình 3 thể hiện mối quan hệ áp suất hệ – nhiệt độ của mô hình silicene và hai thành 
phần áp suất Pxx, Pyy theo nhiệt độ. Đồ thị chỉ ra mối quan hệ không tuyến tính của liên hệ P-T 
tại cả 2 mô hình. Đây là đặc điểm của dạng vật liệu vô định hình. Mô phỏng kết hợp MD và 
tính toán lượng tử ban đầu với vật liệu silicon vô định hình cũng có kết quả mối liên hệ P-T 
tương tự (Shanavas., Pandey, Garg, & Sharma, 2012). Thêm vào đó, giản đồ pha của các 
dạng pha giả-tinh thể (quasi-crystal) của silicene từ dạng lỏng cũng có dạng đồ thị trên 
(Johnston, Phippen, & Molinero, 2011). Do đó, sự bất thường về tính chất nhiệt động lực học 
của nhóm vật liệu hai chiều mật độ cao đòi hỏi sự tìm hiểu sâu hơn về lí thuyết. 
Hình 3. Mối liên hệ áp suất hệ và hai thành phần Pxx và Pyy với nhiệt độ 
 trong quá trình làm lạnh ứng với 2 mô hình có áp suất khác nhau 
3.2. Tác động của quá trình làm lạnh lên cấu trúc của penta-silicene 
Bởi vì trạng thái mật độ cao của penta-silicene ở nhiệt độ cao thể hiện cấu trúc đa 
tinh thể với rất nhiều các sai hỏng, chúng tôi dự đoán một cấu trúc ổn định hơn sẽ thu được 
ở nhiệt độ thấp. Kết quả tính toán đã chỉ ra rằng penta-silicene đã thực sự đạt được cấu trúc 
ổn định hơn khi làm lạnh từ 1000K xuống 300K. Phân tích phân bố khoảng cách nguyên tử 
được cho bởi Hình 4a cho thấy có sự khác biệt đáng kể giữa các mô hình. Đầu tiên, phân 
bố đỉnh rộng ở các mô hình nhiệt độ cao do ảnh hưởng của các sai hỏng và cấu trúc vòng 
phức tạp đã được thu hẹp ở các mô hình được làm lạnh. Điều đó chứng tỏ tính đồng nhất 
hơn của penta-silicene khi ở nhiệt độ thấp. Tác động của áp suất lên liên kết nguyên tử Si-
Si có thể được chỉ ra: Khoảng cách rđỉnh của mô hình áp suất thấp là 2.42 Å (1000K), 2.39 
Å (300K) so với mô hình áp suất cao là 2.36 Å (1000K), 2.35 Å (300K). Áp suất đã làm 
suy giảm khoảng cách giữa các nguyên tử. So sánh cho thấy các mô hình áp suất cao có thể 
có liên kết Si-Si cao hơn so với kết quả liên kết Si-Si vào khoảng 2.35-2.37 Å (Zheng 
et al., 2010). 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
314 
Hình 4. Đặc điểm cấu trúc của các mô hình ở điều kiện nhiệt độ và áp suất khác nhau 
(a) Phân bố khoảng cách nguyên tử Si-Si (b) Phân bố góc liên kết 
(c) Giải thích phân bố góc dựa trên dạng thù hình “Cairo-tiling” 
(d) Phân bố độ nhấp nhô quanh trục z 
Tương tự, Hình 4b cũng cho thấy sự tăng cường độ tinh thể hóa của penta-silicene 
qua sự thay đổi độ cao các đỉnh của góc liên kết. Cần chú ý rằng phân bố góc liên kết của 
penta-silicene không chỉ chứa một đỉnh duy nhất như dạng silicene tổ ong mà có chứa đến 
3 góc khác nhau (xem giải thích ở Hình 4c). Do cấu trúc “Cairo-tiling” đặc trưng, các 
nguyên tử có số phối vị 3 sẽ có góc phân bố là 113.5o và nguyên tử có số phối vị 4 sẽ có 
góc liên kết là 89.5o hoặc 169.5o. Cấu trúc “Cairo-tiling” về các dạng cấu trúc vòng đặc 
trưng này được chứng minh là ổn định bằng phương pháp DFT và AIMD (Ding, & Wang, 
2015; Xu, Zhang, & Li, 2015). Các đỉnh của các mô hình trên đều phù hợp với cấu trúc 
vòng 5 tuy nhiên mô hình ở 82GPa-300K có một đỉnh tương đối khác biệt. Đỉnh liên kết 
này xuất hiện là do sự tồn tại cấu trúc vòng 4 rất nhiều ở áp suất cao làm xuất hiện thêm 
liên kết góc giữa vòng 4 và vòng 5. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
315 
Độ nhấp nhô là một hiện tượng tự nhiên của vật liệu silicene tổ ong do sự tồn tại cả 
hai dạng lai hóa sp2 và sp3 và được chứng minh là bền với độ nhấp nhô là 0.44 Å 
(Topsakal, Akturk, Sahin, & Ciraci, 2009). Tầm quan trọng của độ nhấp nhô là tác động 
thay đổi độ rộng vùng cấm (Huang, Kang, & Yang, 2013). Chính vì vậy, sự phụ thuộc của 
độ nhấp nhô với áp suất và nhiệt độ trở nên quan trọng khi được sử dụng để tăng cường độ 
rộng vùng cấm, đặc biệt là với vật liệu bán dẫn như Si và Ge (Zhang et al., 2018). Do vậy, 
độ nhấp nhô của 4 mô hình penta-silicne (đường màu liền nét trên Hình 4d) được so sánh 
với mô hình silicene dạng tổ ong và vô định hình (đường gạch gạch và đường chấm chấm). 
Tác động rõ rệt của áp suất và nhiệt độ lên độ nhấp nhô được thể hiện: Giảm nhiệt độ sẽ 
làm tăng dao động nguyên tử quanh trục Oz còn giảm áp suất lại gây ảnh hưởng ngược lại. 
Kết quả này góp phần làm rõ khả năng ứng dụng thực nghiệm về tác động áp suất/nhiệt độ 
để điều khiển độ rộng vùng cấm của vật liệu silicene. 
Hình 5. Hàm ph ... trí các khoảng cách giữa Si-Si của các dạng cấu trúc vòng 
 r Si-Si 
Cấu trúc 
Khoảng 
cách thứ 
nhất 
Khoảng 
cách thứ hai 
Khoảng 
cách thứ ba 
Khoảng cách 
thứ tư 
Vòng 6 
(tổ ong) r = a0 r = 1.73 a0 r = 2 a0 r = 2.62 a0 
Vòng 5 
r = a0 r = 1.42 a0 
r = 1.67 a0 r = 2 a0 
Vòng 4 
r = a0 r = 1.41 a0 r = 2 a0 r = 2.24 a0 
Bởi vì cấu trúc vòng 5 của silicene đã cho thấy nhiều bằng chứng là sự ổn định dần 
khi được làm lạnh, dữ liệu về phân bố số phối vị và số vòng liên kết ở Bảng 2 cũng khẳng 
định kết quả này (Z =3 and 4 ứng với lai hóa sp2 và sp3, số vòng n = 5). Tuy nhiên, các sai 
hỏng vẫn tồn tại. Trong đó, dạng sai hỏng vòng 6 tỏ ra ổn định ở cấu trúc penta-silicene thu 
được khi nén với áp suất thấp. Dạng sai hỏng này có liên quan đến cấu trúc vòng 6 ban đầu 
khi quá trình chuyển pha chưa hoàn thành. Khi xét mô hình áp suất cao, rõ ràng là các cấu 
trúc vòng 6 bị triệt tiêu hầu hết nhưng sai hỏng vòng 4 lại tăng lên. Dạng cấu trúc vòng 4 đã 
được chứng minh là ưu thế hơn ở áp suất càng cao trong nghiên cứu (Huynh et al., 2019). 
Bảng 2. Phân bố số phối vị và số vòng liên kết của các mô hình 
 ở 1000K và 300K (Z là số phối vị, n là dạng vòng) 
Phân bố số phối vị Phân bố vòng liên kết 
Z 1000K P cao 
1000K 
P thấp 
300K 
P cao 
300K 
P thấp n 
1000K 
P cao 
1000K 
P thấp 
300K 
P cao 
300K 
P thấp 
2 0.0006 0.0037 0.0002 0.0005 3 0.03358 0.06391 0.0103 0.0153 
3 0.6256 0.6559 0.6427 0.6592 4 0.14431 0.14657 0.0952 0.0508 
4 0.3722 0.3397 0.3570 0.3401 5 0.9561 0.92161 0.9767 0.9799 
5 0.0016 0.0007 0.0001 0.0002 6 0.00445 0.08241 0.0032 0.0223 
 7 0.00014 0.001 0 0.0004 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
317 
3.3. Sự ổn định nhiệt ở 300K 
Sự ổn định nhiệt của các mô hình penta-silicene trong quá trình hồi phục trong thời 
gian dài ở cùng nhiệt độ 300K được cho bởi đồ thị năng lượng – thời gian ở Hình 5. 
Hình 5. Sự phụ thuộc thời gian của năng lượng hệ trong quá trình hồi phục 
Bảng 3. So sánh sự thay đổi của số vòng liên kết khi hồi phục 
Mô hình áp suất cao ở 300K Mô hình áp suất thấp ở 300K 
n Chưa hồi phục 
Hồi 
phục 
t = 1ns 
Hồi 
phục 
t = 3ns 
Hồi 
phục 
t = 5ns 
n Chưa hồi phục 
Hồi 
phục 
t = 1ns 
Hồi 
phục 
t = 3ns 
Hồi 
phục 
t = 5ns 
3 0.0083 0.009 0.0092 0.0096 3 0.0188 0.0201 0.02 0.0153 
4 0.0992 0.096 0.0916 0.0961 4 0.0556 0.0515 0.0525 0.0508 
5 0.9759 0.9767 0.9776 0.9755 5 0.9793 0.979 0.9796 0.9799 
6 0.0029 0.0033 0.0045 0.0042 6 0.0217 0.022 0.021 0.0223 
Chúng ta dễ dàng nhận ra sự dao động của năng lượng trong quá trình hồi phục, do 
đó hai đường fit tuyến tính được sử dụng để đánh giá xu hướng chung của năng lượng hệ 
theo thời gian. Ở áp suất cao, đường tuyến tính gần như không thay đổi trong suốt thời gian 
hồi phục. Mặt khác, đường tuyến tính lại có xu hướng giảm đi rất chậm ở áp suất thấp. 
Điều đó thể hiện mô hình có độ nén thấp không ổn định so với mô hình nén ở áp suất cao. 
Tuy vậy, sự suy giảm này rất chậm vì thế không có sự thay đổi nào về cấu trúc được tìm ra 
trong quá trình ủ nhiệt này (ngược lại với vật liệu vô định hình ở mật độ thấp sẽ chuyển 
dần về dạng tinh thể). 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
318 
Hình 6. Biểu diễn dạng thù hình 2 chiều của penta-silicene 
và các dạng sai hỏng đặc trưng ở áp suất cao (trên) và áp suất thấp (dưới) 
Theo như số liệu phân tích vòng liên kết ở Bảng 3 và quan sát biểu diễn hai chiều ở 
Hình 6, kết luận về tính ổn định của penta-silicene cho thấy rằng mô hình sẽ có dạng đồng 
nhất với điều kiện áp suất tương đối cao (kết quả mô phỏng thấp nhất ở 16GPa). Điều này 
đã chứng thực dạng thù hình mới của pha hai chiều trong nhóm vật liệu Si. Ngoài ra, dạng 
sai hỏng trong penta-silicene có thể được điều khiển qua thay đổi áp suất: (i) Sai hỏng bậc 
6 dạng đơn và dạng cụm có thể thu được ở điều kiện áp suất thấp do quá trình chuyển pha 
vô định hình – penta-silicene chưa hoàn thiện; (ii) Sai hỏng vòng 4 và cả vòng 3 sẽ thu 
được ở áp suất cao do ưu thế của lai hóa sp3 ứng với số phối vị cao ở vùng áp suất/nhiệt độ 
cao. Các nghiên cứu về tác động sai hỏng lên cấu trúc vùng năng lượng của penta-silicene 
còn hạn chế và hầu hết các tính toán DFT đều mới chỉ thực hiện với cấu trúc vòng 5 dạng 
“Cairo-tiling” hoàn hảo (Ding, & Wang, 2015; Sun, Mukherjee, & Singh, 2016; Xu et al., 
2015). Vì thế, các tính toán về sai hỏng của nghiên cứu này có thể được áp dụng và đánh 
giá bởi các nghiên cứu lượng tử trong tương lai. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
319 
4. Kết luận 
Thông qua việc tính toán bằng phương pháp mô phỏng MD với thế tương tác SW, 
tác động của quá trình làm lạnh và sự ổn định nhiệt của mô hình silicene ở hai cấp độ nén 
khác nhau đã được làm rõ. Các kết quả quan trọng được trình bày như sau: 
 Chúng tôi đã chỉ ra rằng nhiệt dung riêng của mô hình ở áp suất cao thể hiện sự tăng 
bất thường khi làm lạnh tương tự như ở trường hợp của băng đá ở mật độ cao. Mối quan hệ 
không tuyến tính của áp suất và nhiệt độ cũng được phân tích và so sánh với các vật liệu 
khác. 
 Pha tinh thể dạng vòng 5 của penta-silicene sau quá trình làm lạnh và ủ nhiệt đã đạt 
trạng thái trật tự tốt hơn hẳn, khoảng cách liên kết Si-Si và độ nhấp nhô của dạng lưới 
silicene ở trạng thái áp suất cao được xác định. 
 Nhiều kết quả cho thấy tác động nén đã làm giảm khoảng cách liên kết nguyên tử và 
làm tăng cường độ nhấp nhô của mô hình hai chiều quanh trục z. 
 Dạng cấu trúc vòng 5 penta-silicene vẫn còn tồn tại các dạng sai hỏng phụ thuộc 
nhiều vào điều kiện nén: Dạng sai hỏng vòng 6 (dạng đơn hoặc cụm) được tìm thấy nhiều 
ở áp suất nén thấp còn dạng sai hỏng vòng tam giác và vòng vuông được tìm thấy ở cả hai 
điều kiện. 
 Kết quả nghiên cứu cũng đã đề xuất sự ổn định của cấu trúc penta-silicene ở điều 
kiện nhiệt độ thấp. Điều đó có ý nghĩa trong việc chế tạo vật liệu này trong thực tế với điều 
kiện áp suất và nhiệt độ có thể đạt được. Đây là cơ sở để phát triển dạng vật liệu mới này 
trong khoa học và kĩ thuật. 
 Tuyên bố về quyền lợi: Các tác giả xác nhận hoàn toàn không có xung đột về quyền lợi. 
 Lời cảm ơn: Kết quả nghiên cứu được Quỹ Phát triển Khoa học và Công nghệ Quốc gia 
tài trợ qua đề tài mã số 103.02.2016.88. 
TÀI LIỆU THAM KHẢO 
Bolmato, D., Brazhkin, V.V., & Trachenko, K. (2013). Thermodynamic behaviour of supercritical 
matter. Nat. Commun. 4, 2331. 
Corsini, N. R. C., Zhang, Y., Little, W. R,, & Sapelkin, A. (2015). Pressure-induced 
amorphization and a new high density amorphous metallic phase in matrix-free Ge 
nanoparticles. Nano Lett. 15, 7334-7340. 
Cranford, S.W. (2016). When is 6 less than 5? Penta-to hexa-graphene transition. Carbon 96, 
421-428. 
Deb, S. K., Wilding, M., Somayazulu, M., & McMillan, P. F. (2001). Pressure-induced 
amorphization and an amorphous-amorphous transition in densified porous silicon. Nature 
414, 528. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
320 
Ding, Y., & Wang, Y. (2015). Hydrogen-induced stabilization and tunable electronic structures of 
penta-silicene: a computational study. J. Mat. Chem. C 3, 11341-11348. 
Caupin, F. (2015). Escaping the no man's land: Recent experiments on metastable liquid water. J. 
Non. Crys. Sol. 407, 441-448. 
Gao, J., & Zhao, J. (2012). Initial geometries, interaction mechanism and high stability of silicene 
on Ag (111) surface. Sci. Rep. 2, 861. 
Gao, Z., Giovambattista, N., & Sahin O. (2018). Phase Diagram of Water Confined by Graphene. 
Sci. Rep. 8, 6228. 
Huang, S., Kang, W., &Yang L. (2013). Electronic structure and quasiparticle bandgap of silicene 
structures. Appl. Phys. Lett. 102, 133106. 
Humphrey, W., Dalke, A. & Schulten, K. (1996). VMD: visual molecular dynamics. J. Mol. 
Graph. 14, 33-38. 
Huynh Anh Huy, Nguyen Truong Long, Truong Quoc Tuan, Nguyen Lem Thuy Dương , Ong Kim 
Le, Nguyen Hoang Giang, & Vo Van Hoang (2019). Novel pressure-induced topological 
phase transitions of supercooled liquid and amorphous silicene. J. Phys.: Conden. Matter, 
31(9), 095403. 
Johnston, J. C., Phippen, S., & Molinero, V. (2011). A Single-Component Silicon Quasicrystal. J. 
Phys. Chem. Lett. 2, 384-388. 
Jose, D., & Datta, A. (2011). Structures and electronic properties of silicene clusters: a promising 
material for FET and hydrogen storage. Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 7304-7311. 
Kara, A., Enriquez, H., Seitsonen, A. P., Lew Yan Voon L. C., Vizzini, S., Aufray, B., & 
Oughaddou, H. (2012). A review on silicene—new candidate for electronics. Surf. Sci. Rep. 
67, 1-18. 
Köster, A., Mausbach, P., Vrabec, J. (2017). Premelting, solid-fluid equilibria, and thermodynamic 
properties in the high density region based on the Lennard-Jones potential. J. Chem. Phys. 
147, 144502. 
Lay, G. L. (2015). 2D materials: silicene transistors. Nat. Nanotechnol. 10, 202-203. 
Le Roux S., & Petkov V. (2010). ISAACS–interactive structure analysis of amorphous and 
crystalline systems. J. Appl. Cryst. 43, 181-185. 
Liu, C., Feng, W., & Yao, Y. (2011). Quantum spin Hall effect in silicene and two-dimensional 
germanium. Phys. Rev. Lett. 107, 076802. 
Liu, H., Gao, J., & Zhao, J. (2014). Silicene on substrates: interaction mechanism and growth 
behavior. J. Phys.: Conf. Ser. 491, 012007. 
Ma, F., Zheng, H. B., Sun, Y. J., Yang, D., Xu K. W., & Paul, K. Chu (2012). Strain effect on 
lattice vibration, heat capacity, and thermal conductivity of graphene. Appl. Phys. Lett. 101, 
111904. 
Mas-Ballesté R., Gómez-Navarro C., Gómez-Herrero J., & Zamora F. (2011). 2D materials: to 
graphene and beyond. Nanoscale 3, 20-30. 
Mcmillan, P. F., Wilson, M., Daisenberger, D., & Machon, D. (2005). A density-driven phase 
transition between semiconducting and metallic polyamorphs of silicon. Nat. Mater. 4, 680. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Anh Huy và tgk 
321 
Morsali, A., Beyramabadi, S. A., Vahidi, S. H., Chegini, H., Beyzaie, N. (2014). A molecular 
dynamics study on the role of attractive and repulsive forces in isobaric heat capacity and 
sound velocity of sub- and supercritical dense fluids. J. Supercrit. Fluids, 95, 628-634. 
Nguyen Truong Long, Huynh Anh Huy, Truong Quoc Tuan, Ong Kim Le, Nguyen Hoang Giang, 
& Vo Van Hoang (2018). Crystallization of supercooled liquid and amorphous silicene. J. 
Non. Crys. Sol. 487, 87-95. 
Oughaddou, H. (2015). Silicene, a promising new 2D material. Prog. Surf. Sci. 90, 46-83. 
Plimpton, S. (1995). Fast parallel algorithms for short-range molecular dynamics. J. Comput. Phys. 
117, 1-19. 
Rachel, S., & Ezawa, M. (2014). Giant magnetoresistance and perfect spin filter in silicene, 
germanene, and stanene. Phys. Rev. B 89, 195303. 
Raju, M., Duin, A., & Ihme, M. (2018). Phase transitions of ordered ice in graphene nanocapillaries 
and carbon nanotubes. Sci. Rep. 8, 3851. 
Shanavas, K. V., Pandey, K. K., Garg, N., & Sharma, S. M. (2012). Computer simulations of 
crystallization kinetics in amorphous silicon under pressure. J. Appl. Phys. 111, 063509. 
Stillinger, F. H., Weber, T. A. (1985). Computer simulation of local order in condensed phases of 
silicon. Phys. Rev. B 31, 5262. 
Sun, H., Mukherjee, S., & Singh, C. V. (2016). Mechanical properties of monolayer penta-
graphene and phagraphene: a first-principles study. Phys.Chem. Chem.Phys. 18, 26736. 
Topsakal, M., Akturk, E., Sahin, H. & Ciraci, S. (2009). Two-and one-dimensional honeycomb 
structures of silicon and germanium. Phys. Rev. Lett. 102, 236804. 
Vasisht, V.V., Saw, S., & Sastry, S. (2011). Liquid–liquid critical point in supercooled silicon. Nat. 
Phys. 7, 549-553. 
Vogt, P., Padova, P. D., Quaresima, C., Avila, J., Frantzeskakis, E., Asensio, M.C., Resta, A., 
Ealet, B., & Lay, G.L (2012). Silicene: compelling experimental evidence for graphenelike 
two-dimensional silicon. Phys. Rev. Lett. 108, 155501. 
Vo Van Hoang, & Huynh Thi Cam Mi (2014). Free-standing silicene obtained by cooling from 2D 
liquid Si: structure and thermodynamic properties. J. Phys. D: Appl. Phys. 47, 495303. 
Vo Van Hoang, & Nguyen Truong Long (2016). Amorphous silicene—a view from molecular 
dynamics simulation. J. Phys.: Conden. Matter 28, 195401. 
Xu, W., Zhang, G., & Li, B. (2015). Thermal conductivity of penta-graphene from molecular 
dynamics study. J. Chem. Phys. 143, 154703. 
Xu, X., Zhuang, J., Du, Y., Eilers, S., Peleckis, G., Yeoh, W., Wang, X., Dou, S., Xue, K., & Wu, K. 
(2014). Inter. Conf. on Nanosci. and Nanotech ICONN (pp.28-30). Adelaide: Proc. of the IEEE. 
Zhang, P., Yang, X., Wu W.,, & Ye H. (2018). Two-dimensional penta-Sn3H2 monolayer for 
nanoelectronics and photocatalytic water splitting: a first-principles study. RSC Adv. 8, 11799. 
Zhao, J., Liu, H., Yu, Z., Quhe, R., Zhou, S., Wang, Y., Liu, C.C., Zhong, H., Han, N., Lu, J., Yao, 
Y., & Wu, K. (2016). Rise of silicene: A competitive 2D material. Prog. Mater Sci. 83, 
24-151. 
Zheng, M., Takei, K., Hsia, B.,, & Javey, A. (2010). Metal-catalyzed crystallization of 
amorphous carbon to graphene. Appl. Phys. Lett. 96, 063110. 
Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 16, Số 9 (2019): 309-322
322 
A MOLECULAR DYNAMICS STUDY 
OF THE COOLING EFFECT AND THERMAL STABILITY 
ON MONOLAYER OF PENTA-SILICENE 
Huynh Anh Huy1*, Nguyen Truong Long1, Truong Quoc Tuan2, 
Le Thi Phuc Loc2, Ong Kim Le2, Nguyen Hoang Giang3,4, Vo Van Hoang5 
1Department of Physics – School of Education, Can Tho University, Can Tho City, Vietnam 
2Department of Physics – Faculty of Natural Sci., Can Tho University, Can Tho, Vietnam 
3Computational Physics Lab– HCM City University of Technology, VNU-HCM, Vietnam 
4Computational Materials Physics Research Group – Advanced Institute of Materials Science, 
Ton Duc Thang University, Ho Chi Minh City, Vietnam 
5Faculty of Applied Sciences – Ton Duc Thang University, Vietnam 
*Corresponding author: Huynh Anh Huy – Email: hahuy@ctu.edu.vn 
Received: February 19, 2019; Revised: March 25, 2019; Accepted: April 11, 2019 
ABSTRACT 
This paper investigates the cooling effect and thermal stability of novel 2D pentagonal 
symmetry of Si (penta-silicene) via molecular dynamics (MD) simulation method. Penta-silicene 
models are obtained through density-driven transition from amorphous phase. In order to survey 
the cooling effect of penta-silicene, similar cooling processes from 1000K to 300K were applied. 
Evolutions of structural and thermodynamic behaviors are found including total energy, radial 
distribution function (RDF), interatomic distance, and ring and bond-angle distributions. Thermal 
stability of penta-silicene models at 300K was verified by relaxation along with different defects 
depending on the degree of model compression. The result provided new insights into the regime of 
high-density phase in 2D materials. 
Keywords: penta-silicene, cooling effect, thermal stability, high density phase.